化工环保

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    进展综述
  • 纳米半导体材料促进厌氧产甲烷过程的研究进展
    李恒, 叶玲芬, 闻晨莹, 沈程程
    2021, 41(5): 543-550. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.001
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    厌氧产甲烷既能保持碳通量又能有效转化能源,但其过程效率较低和底物利用率低制约了其发展。将纳米半导体材料介入到厌氧消化体系中,能加快产甲烷速率,提高甲烷产量。本文综述了纳米半导体材料介入厌氧产甲烷过程机理的研究进展,概括了不同纳米半导体材料对厌氧产甲烷效率及其过程的影响情况,基于优化微生物群落、促进直接种间电子传递（DIET）和改善胞外聚合物（EPS）3个方面探讨了纳米半导体材料促进厌氧产甲烷的机制,阐述了纳米半导体材料的特性与促进厌氧产甲烷之间的关系,提出了纳米半导体材料促进厌氧产甲烷过程所面临的挑战,展望了该领域的发展趋势。
  • 有机氯农药微生物降解机理的研究进展
    赵元添, 马娟, 张澜, 田坤, 姚丹丹, 刘云
    2021, 41(5): 551-558. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.002
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    微生物修复技术因其安全、高效、经济等优点,成为最有发展前景的有机氯农药污染的修复方式之一。介绍了真菌、细菌、放线菌等功能菌的投加对有机氯农药降解的微生物强化作用,以及关键酶作用下有机氯农药的降解过程和降解机理,阐述了电子受体、外源营养、微生物载体及环境因子等对微生物降解有机氯农药的刺激作用,指出微生物修复技术发展方向。
  • 锰基催化剂低温选择性催化还原脱硝研究进展
    史丽珠, 毛星舟, 惠尉添, 赵毅, 郝润龙
    2021, 41(5): 559-564. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.003
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    低温氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术是解决NOx污染最有前途的方法。综述了用于SCR技术的非负载型锰基催化剂和负载型锰基催化剂的研究进展,介绍了金属氧化物载体、碳材料载体和其他载体对锰基催化剂低温NH3-SCR反应性能的影响,分析了催化剂的抗硫性能机理。指出：低温NH3-SCR脱硝效率高、抗硫抗水性能好的锰基催化剂将是未来的主要研究方向。
  • 纳米TiO2可见光催化氧化有机污染物的研究进展
    马苏苏, 任璐, 陆梦艳, 闫梦宇, 王欢
    2021, 41(5): 565-570. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.004
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    纳米TiO2较宽的带隙宽度决定了其只能被紫外光激发,从而限制了其在光催化氧化有机污染物领域的大规模应用。本文从纳米TiO2自身可见光催化氧化、复合其他半导体氧化物、非金属元素掺杂3个方面综述了使纳米TiO2可见光吸收增强,从而能够在可见光条件下光催化降解有机污染物的最新研究进展。其中,TiO2与CeO2、MnO2、Co3O4等半导体氧化物复合既能实现复合催化剂在太阳光全光谱范围的吸收,又能通过光热协同催化效应大幅提高其氧化有机污染物的活性,具有较大应用潜力。
    • 废水处理
  • 季铵盐N263萃取分离废SCR催化剂碱浸液中的钒
    林政隆, 宋浩, 吴卫红, 刘少俊, 郑成航, 高翔
    2021, 41(5): 571-575. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.005
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    针对废SCR脱硝催化剂碱浸液,在实现了钒钨选择性分离以及钨富集的基础上,采用N263（三辛基甲基氯化铵）萃取分离高碱性含钒溶液中的钒。在原料液pH为13.01、有机相配比为25%（w）N263+10%（w）仲辛醇+65%（w）煤油、有机相与水相的体积比为1∶2、萃取温度为30 ℃、萃取时间为10 min的条件下,钒的单级萃取率为78.04%。McCabe-Thiele绘图结果显示,经4级逆流萃取后原料液中钒的质量浓度可降至0.1 g/L以下。FTIR分析表明,在高碱性条件下N263通过阴离子Cl-与VO43-进行离子交换,实现钒的萃取分离,OH-与VO43-存在竞争关系。
  • V-W-Ti-Yb/ZSM-5催化剂超临界氧化处理焦化废水
    李曦, 王黎, 胡宁, 张嘉方, 张爱心
    2021, 41(5): 576-582. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.006
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    采用浸渍烧结法制备了一种用于超临界催化氧化处理焦化废水的催化剂（V-W-Ti-Yb/ZSM-5）,考察了反应温度、反应压力、反应时间、过氧比（氧气实际浓度与理论浓度的比值）等因素对COD及NH3-N去除率的影响。实验结果表明：COD去除率的最优反应条件是反应温度448.2 ℃、反应压力24.2 MPa、反应时间16.2 s、过氧比2.5,此时COD去除率可达99.97%;NH3-N去除率的最优反应条件为反应温度436.2 ℃,反应压力29.4 MPa,反应时间2.0 s,过氧比3.3,此时NH3-N去除率可达98.74%。选择苯酚作为焦化废水特征污染物,拟合计算得到了V-W-Ti-Yb/ZSM-5催化剂超临界催化氧化处理焦化废水的反应动力学方程。
  • LaFe0.8Cu0.2O3活化过一硫酸盐降解对甲酚
    刘楠, 王国英, 郭波, 岳秀萍, 程成
    2021, 41(5): 583-588. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.007
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    采用溶胶-凝胶法制备了钙钛矿型材料LaFe0.8Cu0.2O3,考查了其活化过一硫酸盐（PMS）降解对甲酚的性能和活化机理。实验结果表明,在LaFe0.8Cu0.2O3投加量为2.5 g/L、PMS浓度为5.0 mmol/L、不调节体系pH（pH=5.7）、反应时间为20 min的条件下处理质量浓度为100 mg/L的对甲酚溶液,对甲酚降解率可达88.8%。体系pH在3.0~9.0范围内,LaFe0.8Cu0.2O3均可高效活化PMS降解对甲酚。在该反应体系中,SO4-·和·OH均为活性组分,而SO4-·对对甲酚的降解作用更显著。Cu的掺杂使得Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）具有良好的循环效率从而促进PMS的活化。LaFe0.8Cu0.2O3具有良好的重复利用性。
  • Zn-Co/ZSM-5催化臭氧氧化处理精细化工废水
    徐增益, 余金鹏, 李森, 王士勇, 黄金花, 王鹏飞
    2021, 41(5): 589-594. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.008
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    以碱处理后的ZSM-5为催化剂载体,采用等体积浸渍法负载Zn和Co金属活性组分,制备了Zn-Co/ZSM-5催化剂,运用XRD、XRF、BET、SEM、FTIR等技术对其进行了表征,并将其用于催化臭氧氧化处理精细化工废水。结果表明,在550 ℃下焙烧制得的Zn-Co/ZSM-5催化剂的催化性能较好,具有良好的孔道结构,活性组分在ZSM-5分子筛表面均匀分布。当废水中臭氧通量为2.0 L/min、臭氧质量浓度为4 mg/L、Zn-Co/ZSM-5投加量为0.4 g/L时,60 min后废水的COD去除率可达96.1%。该催化剂使用6次后仍具有较好的催化性能,金属组分溶出较少。
  • 磷酸铵镁沉淀-絮凝法处理高浓度氨氮废水
    秦智峰, 王达道, 徐志峰, 祝烨然, 唐修生, 崔征
    2021, 41(5): 595-600. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.009
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    采用磷酸铵镁（MAP）沉淀和絮凝法联合处理高浓度氨氮废水,通过单因素法和正交实验法考察了各因素对氨氮去除效果的影响。从聚合氯化铝（PAC）、聚合氯化铁、聚硅硫酸铁铝中筛选出PAC作为絮凝剂。采用正交实验得到最佳工艺条件：n（Mg2+）∶n（PO43-）∶n（NH4+）为1.3∶1.3∶1,反应pH为9.2,PAC投加量为36.1 mg/L。实验因素对氨氮去除率的影响程度从大到小依次为磷酸盐投加量、反应pH、絮凝剂投加量。最佳工艺条件下MAP沉淀-絮凝法对垃圾渗滤液中氨氮的去除效果明显,去除率达87.9%。絮凝剂的投加不仅可提高氨氮的去除效果,还可降低COD、SS等基础指标。
    • 废气处理
  • 介质阻挡放电协同Fe2O3@SiO2-EDTA催化剂脱除NO
    刘思哲, 黄超, 张宁, 王瑶瑶, 王美艳
    2021, 41(5): 601-605. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.010
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    以Fe2O3、正硅酸乙酯（TEOS）和N-（三甲氧基硅丙基）乙二胺三乙酸钠盐 （EDTA-TMS） 为原料,采用物理浸渍法制备Fe2O3@SiO2-EDTA催化剂,并考察了介质阻挡放电（DBD）协同Fe2O3@SiO2-EDTA催化剂对NO的脱除效果。实验结果表明：TEOS加入量和烘干温度对Fe2O3@SiO2-EDTA的NO脱除效果的影响较为明显,最适TEOS加入量为2 mL（此时制备的催化剂中Fe2O3与SiO2的摩尔比为1∶4）,最适烘干温度为50 ℃;DBD协同Fe2O3@SiO2-EDTA催化剂的NO脱除率相较于空载DBD和催化剂复合组分物理堆叠的DBD具有明显优势,在能量输入密度为720 J/L时的NO脱除率已达81.14%;烘干温度为50 ℃时弱磁性Fe2O3@SiO2-EDTA的NO脱除效果好于强磁性Fe2O3@SiO2-EDTA;该催化剂使用9次后,NO脱除率仍能达到53.21%。
    • 土壤修复
  • 皂草苷-槐糖脂复合表面活性剂对土壤中苯并[a]芘的增溶洗脱作用
    姚丹丹, 田坤, 赵元添, 张澜, 王辉, 刘云
    2021, 41(5): 606-611. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.011
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    研究了植物源表面活性剂皂草苷和微生物源表面活性剂槐糖脂及其复配体系对苯并[a]芘的增溶效果以及对污染土壤中苯并[a]芘的洗脱效果。实验结果表明：在α=0.4、ρ总=2 000 mg/L、pH=5、温度30 ℃的条件下,皂草苷-槐糖脂溶液的增溶效果最佳;不同表面活性剂对模拟污染土壤中苯并[a]芘的洗脱效果依次为皂草苷-槐糖脂>槐糖脂>皂草苷>Tween 80;在α=0.4、ρ总=2 000 mg/L、温度25 ℃、振荡速率200 r/min的条件下振荡48 h后,皂草苷-槐糖脂溶液对模拟污染土壤中苯并[a]芘的洗脱率为45.76%。
  • 稻草秸秆生物炭对土壤中重金属Cd和Pb的固化稳定化机制
    周雷, 嵇梦圆, 桑文静, 淡乙桐, 王晓霞
    2021, 41(5): 612-617. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.012
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    以500 ℃下制备的稻草秸秆生物炭为土壤修复剂,通过60 d的培养实验研究了Cd-Pb复合污染土壤的固化稳定化修复过程,并运用元素分析、FTIR等方法对生物炭的基本性质进行了表征。表征结果显示,稻草秸秆生物炭呈碱性,比表面积较大,拥有较好的芳香性,不易在环境中降解。实验结果表明,施加稻草秸秆生物炭后,污染土壤中的Cd有效态含量从47.63 mg/kg降至20.38 mg/kg,Pb有效态含量从89.52 mg/kg降至22.73 mg/kg,分别降低了57.1%和74.6%。同时,生物炭的施加还显著减少了土壤中Cd和Pb的酸溶态含量（分别减少了53.1%和74.1%）,增加了残渣态含量（分别增加了615.3%和378.2%）,实现了土壤中重金属的固化稳定化。
    • 材料药剂
  • 材料药剂过硫酸铵改性石墨毡阴极的降解性能
    周琴, 谢远莎, 闫宝亨, 范聪颖, 刘瑞强, 戴捷
    2021, 41(5): 618-622. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.013
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    采用过硫酸铵改性石墨毡（GF）,研究了改性GF的物理化学性能,并考察了将其用作三维电极阴极对实际印染废水污染物的降解性能。表征结果表明,改性后GF的比表面积增大,接触角变小,含氧官能团增多,催化活性增强。实验结果表明：改性后GF的电催化产H2O2性能明显增强,120 min内H2O2产生量为128 mg/L,且具有较好的稳定性;处理实际印染废水120 min后,COD、氨氮去除率分别达70.35%和97.59%,比未改性时分别增加了30.21百分点和45.89百分点,降解性能显著提升。
  • 改性水热炭同时吸附溶液中Cr（Ⅵ）和Cd（Ⅱ）
    何苑静, 张定定, 王曦, 梁玺静, 许士洪, 李登新
    2021, 41(5): 623-629. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.014
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    以竹屑为基质制备了水热炭（HC）,通过NaOH溶液和ZnCl2溶液改性分别制备了改性水热炭OHHC和ZHC,并将两种改性水热炭耦合制成复合水热炭MHC。考察了水热炭投加量和初始溶液pH对溶液中Cr（Ⅵ）和Cd（Ⅱ）去除率的影响。并通过吸附动力学和等温吸附曲线,探究吸附机理。实验结果表明：ZHC的芳香性增高,比表面积增大;OHHC的含氧官能团数量增多,孔径增大。在初始溶液pH = 4、MHC投加量为16 g/L的最佳条件下,Cr（Ⅵ）和Cd（Ⅱ）去除率分别达98.98%和81.38%。水热炭对Cr（Ⅵ）和Cd（Ⅱ）的吸附数据拟合结果更符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,表明吸附过程中主要为化学吸附和单层均匀吸附。
  • 疏水活性炭的制备及其在高湿环境下的甲苯吸附性能
    张馨, 郭冀峰, 王雯娟, 李继香
    2021, 41(5): 630-635. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.015
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    以三甲基氯硅烷（TMCS）为改性剂,采用液相浸渍和热处理相结合的方式对活性炭进行疏水改性,并采用动态吸附法结合表征技术探究了其在高湿环境下对甲苯的吸附性能和机理。液相浸渍TMCS可有效提高活性炭的疏水性,但会严重堵塞孔道,通过热处理进一步提高疏水性的同时可有效恢复堵塞孔道。改性前后活性炭的甲苯穿透曲线均符合Yoon-Neslon模型。活性炭的疏水改性增强了甲苯与活性炭疏水表面的化学键合作用力,有效提高了对甲苯的吸附选择性。化学吸附是高湿环境下甲苯吸附性能显著提升的主要机制。
  • 丙烯酸乙酯与N-（3-二甲氨基丙基）甲基丙烯酰胺共聚物的制备及其气浮除油性能
    罗梦娟, 段明, 王秀军, 靖波, 方申文
    2021, 41(5): 636-641. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.016
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    以丙烯酸乙酯（EA）和N-（3-二甲氨基丙基）甲基丙烯酰胺（DPM）为原料,通过乳液聚合制备了共聚物 P（EA-DPM）,优化了其合成条件,并评价了其对油田聚合物驱采油污水（含聚污水）的气浮除油性能。最佳合成条件为：m（EA）∶m（DPM） =1∶1,总单体加入量（EA和DPM总量在反应体系中的质量分数）20%,乳化剂加入量（乳化剂在纯水中的质量浓度）1.5 g/L,引发剂加入量（引发剂占总单体的质量分数）0.1%,反应温度65 ℃,反应时间8 h。最佳气浮除油条件为：气浮温度50 ℃,P（EA-DPM） 乳状液用量（P（EA-DPM） 乳状液在污水中的质量浓度）75 mg/L,通气流量2.5 L/min。在此条件下气浮处理15 min后,含聚污水的除油率为94.72%,聚合物保留率为86%。
  • 超临界氨水改性活性炭及其对CO2的吸附性能
    陈艺兰, 钟琴华, 曾炜鹏, 刘亚敏, 刘敏毅, 林小英
    2021, 41(5): 642-646. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.017
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    采用超临界氨水改性活性炭（AC）,考察了改性AC对CO2的吸附性能,表征了改性前后AC的表面结构和化学性质。实验结果表明,改性温度为150℃制备的改性AC具有最高的CO2吸附量,25 ℃时吸附量从改性前的0.979 mmol/g增至1.291 mmol/g,增加了约30%。表征结果显示：改性后AC表面成功负载了含氮基团;改性后AC的BET比表面积减小,且随着改性温度的升高,比表面积减小量增大。改性后AC吸附CO2的过程兼有物理吸附和化学吸附,吸附过程符合Avrami模型。
  • 化学气相沉积法制备二硫化钼薄膜及其光催化降解亚甲基蓝性能
    张四维, 郭俊宏
    2021, 41(5): 647-650. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.018
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    分别采用新型化学气相沉积（CVD）硫化金属Mo的方法以及传统CVD硫化MoO3的方法制备了MoS2薄膜,对其物相和形貌进行了表征,探究了对亚甲基蓝的光催化降解性能。表征结果显示：蒸镀Mo 5 min制备的MoS2薄膜具有多个晶面生长方向,其形貌多为完整的棒状;蒸镀Mo 1 min制备的MoS2多为棒状碎片;硫化MoO3法制备的MoS2形貌为在片状结构聚集体中分布少量的三角结晶。MoS2薄膜光催化降解亚甲基蓝（亚甲基蓝溶液质量浓度10 mg/L）实验结果表明,蒸镀Mo 5 min制备的MoS2的亚甲基蓝降解率最高,其亚甲基蓝降解率最高达88.0%,重复使用4次后,亚甲基蓝降解率仍保持在82.4%,显示其具有较好的活性稳定性。
    • 技术应用
  • 中链支化非离子型表面活性剂对石油污染土壤的清洗性能及机理
    李静, 焦艳军, 唐春凌, 何张涵, 方申文
    2021, 41(5): 651-657. https://doi.org/10.3969/j.issn.1006-1878.2021.05.019
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    采用一系列（8种）中链支化非离子型表面活性剂N-长链碳酰基-L-苯丙氨酸单甲基聚乙二醇酯（记为Rn-L-MPEGm,n为烷基碳数,m为合成时所用聚乙二醇单甲醚的相对分子质量）清洗石油污染土壤。清洗实验结果表明,R12-L-MPEG1 000的清洗性能最佳。含油率20.35%土壤的最佳清洗条件为：R12-L-MPEG1 000加入量2.5%（w）,固液比1∶4,50 ℃下以400 r/min的转速搅拌水洗40 min。在此条件下,除油率可达92.29%,土壤残油率仅为1.57%。通过研究原油乳化性能和原油吸附热力学,并将R12-L-MPEG1 000与主链分子结构相似的OP-10进行比较,推断出R12-L-MPEG1 000清洗石油污染土壤的机理为滚落-乳化机制和吸附-顶替机制。